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鋰介導氮氣還原是一種極具潛力的綠色合成氨技術。傳統體系依賴有機溶劑氧化提供質子，導致體系不穩定，難以連續運行。采用氫氣氧化反應（HOR）替代原有溶劑氧化反應，可持續供給質子，為連續合成氨帶來了新機遇。然而，HOR在有機電解液體系中面臨著本征反應動力學緩慢、催化劑易受溶劑和碳基中間體毒化失活等挑戰。針對這一難題，中國科學院長春應用化學研究所研究團隊設計并合成了鎳單原子表面調控的鉑基催化劑（PtNi1）。該設計利用Ni單原子通過“配體效應”優化Pt位點的電子結構，促進氫中間體（H*）的吸附—脫附行為，有效降低了決速步能壘，從而加速了HOR本征動力學。研究構筑的對四氫呋喃（THF）電解液強吸附的Ni單原子中心，能優先吸附競爭性有機分子，避免了Pt位點被毒化失活，同時提高了THF自身的氧化分解能壘，從而抑制Pt位點上發生溶劑氧化反應。PtNi1催化劑表現出了卓越的性能：在THF電解液中，其HOR法拉第效率接近100%，且穩定性超過1000小時，抗毒化性能遠優于商業Pt電極。研究團隊進一步將該陽極過程與鋰介導氮氣還原反應耦合，在流動反應器中實現了連續進行的合成氨反應。該系統在40mA?cm-2電流密度下實現56.6%的氨法拉第效率和7.77nmol s-1?cm-2的產率，其能耗較傳統“犧牲溶劑法”降低約42%。該催化電極可直接應用于分布式綠氨制備、氫—氨耦合儲能、非水系燃料電池等能源存儲與轉化技術。此單原子摻雜調控貴金屬表面的策略，為設計高效且抗毒化的催化劑打開了新思路。相關研究成果以Surface Modulated Platinum Electrocatalyst via Single Atom Nickel Promoter for Durable Non-aqueous Hydrogen Oxidation為題，發表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。研究工作得到國家重點研發計劃和國家自然科學基金委項目的支持。論文鏈接電催化氫氧化反應性能抗毒化機理研究