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核磁共振技術因具有無損、定量和結構解析能力，在生命科學與化學研究中發(fā)揮著重要作用。然而，靈敏度不足始終是制約核磁共振技術發(fā)展的關鍵瓶頸。光化學誘導動態(tài)核極化（Photo-CIDNP）技術通過溫和條件下的可逆光化學反應，可實現(xiàn)目標分子動態(tài)核極化，增強核磁共振信號。但目前該技術面臨可極化底物類型有限、分子結構與極化效率關系不明等問題。近日，中國科學院精密測量科學與技術創(chuàng)新研究院團隊在Photo-CIDNP研究領域取得進展，為闡明分子結構與極化性能之間的構效關系提供了新的理論框架，并為拓展Photo-CIDNP技術在復雜生物體系中的應用提供了新策略。研究團隊結合理論計算與實驗驗證，發(fā)現(xiàn)含氟同系物中19F的極化性能可通過對應自由基的自旋密度進行有效預測，這一發(fā)現(xiàn)為高效篩選Photo-CIDNP響應分子提供了理論依據(jù)，有望大幅降低實驗篩選成本。在此基礎上，團隊經(jīng)探針骨架篩選與優(yōu)化，針對胺基類化合物設計合成了Photo-CIDNP響應型高靈敏19F衍生化探針。該探針在單次采樣條件下（2秒）即可實現(xiàn)1μM氨基酸混合物的快速檢測，信號增強普遍超100倍；單個氨基酸檢測限低至20nM（64次掃描），并成功應用于細胞裂解液中胺基類化合物的快速檢測。通過調(diào)控衍生化單元結構，還可實現(xiàn)對特定氨基酸的選擇性檢測，該結果展現(xiàn)出良好的可拓展性。基于該方法，團隊進一步實現(xiàn)了細胞氧化應激過程中氨基酸含量動態(tài)變化的快速檢測。相關研究成果發(fā)表于《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）。研究工作得到科學技術部、中國科學院等的支持。論文鏈接（A）自由基在不同位置處19F的自旋密度及極化性能；（B）19F NMR識別及信號增強機制；（C）1 μM氨基酸混合物的19F NMR譜