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氨是生產農業肥料和工業化學品的重要原料，合成氨反應被認為是人類歷史上最重要的化學反應之一。在開發溫和條件下的熱催化氮氣（N2）和氫氣（H2）高效合成氨過程中，如何開發高效合成氨催化劑是關鍵。提高催化位點的活性雖有利于促進N2和H2在溫和條件下的吸附、活化和解離，但同時也會導致含氮物種與位點結合過強，從而抑制加氫步驟和氨的脫附。如何克服這一制約關系，是突破溫和條件下合成氨活性的關鍵。近日，中國科學院大連化學物理研究所與中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所合作，在環境條件下熱催化合成氨領域取得進展。團隊將金屬鋰（Li）原子沉積在金屬釕（Ru）表面，構建了具有高活性金屬Li/Ru界面的新型催化劑，實現了在常溫常壓下熱催化N2與H2高效合成氨。研究團隊利用模型催化體系，將Li金屬原子沉積在金屬Ru表面，構建了高活性的金屬Li/Ru界面。研究發現，Li向吸附態N2反鍵軌道的電子填充，促進了N2分子在Li/Ru界面處的活化和解離。同時，Li與NHx物種的鍵合作用減弱了Ru-N鍵，這有利于NHx物種的加氫和氨的脫附，從而實現了常溫常壓下的熱催化N2與H2合成氨反應。團隊進一步設計了以金屬Li為陽極、碳納米管負載Ru納米顆粒為陰極的可充電鋰電池體系，通過電池放電原位生成金屬Li/Ru界面，并引入N2和H2混合氣，使常溫常壓條件下的氨生成速率達2.43mmol gRu-1 h-1。通過電池充放電循環原位再生Li/Ru界面，該合成氨過程可穩定運行超400小時。該研究為建立溫和條件下的可持續合成氨過程提供了新途徑，也為低能耗合成氨技術提供了新思路。相關研究成果發表在《化學》上。研究工作得到國家自然科學基金委員會等的支持。論文鏈接大連化物所實現常溫常壓下熱催化合成氨