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將二氧化碳（CO2）轉(zhuǎn)化為甲醇、二甲醚等高值化學(xué)品的過(guò)程面臨氫分子在氧化物催化劑上的活化效率極低核心瓶頸，成為制約反應(yīng)速率的關(guān)鍵技術(shù)問(wèn)題。近日，中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所等在CO2加氫催化領(lǐng)域取得重要突破。團(tuán)隊(duì)首次提出“晶相限域表面富集”概念，揭示了載體晶相對(duì)活性位點(diǎn)空間分布的精準(zhǔn)調(diào)控機(jī)制，為高性能催化劑的理性設(shè)計(jì)提供了全新范式。團(tuán)隊(duì)以GaOx/ZrO2為模型催化劑，通過(guò)系統(tǒng)研究發(fā)現(xiàn)ZrO2載體的晶相精準(zhǔn)調(diào)控GaOx活性物種的分布。研究揭示了Ga原子摻入t-ZrO2體相，需克服4.56 eV的能量壁壘，從本質(zhì)上解釋了為何t-ZrO2能“鎖定”活性物種于表面。t-ZrO2上氧空位形成能更低，更易與Ga協(xié)同生成高活性的Ga–OV–Zr界面位點(diǎn)。團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，在GTZ-10催化劑（Ga2O3/t-ZrO2）表面甲酸鹽能被高效穩(wěn)定并快速轉(zhuǎn)化，而GMZ-10表面則出現(xiàn)甲酸鹽“積壓”現(xiàn)象，轉(zhuǎn)化速率緩慢。DFT計(jì)算進(jìn)一步證實(shí)，甲酸鹽路徑的初始步能壘比羧酸鹽路徑低100 kJ?mol?1以上，熱力學(xué)優(yōu)勢(shì)顯著。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)-催化》（ACS Catalysis）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、甘肅省自然科學(xué)基金等的支持。論文鏈接二氧化碳加氫催化劑研究取得進(jìn)展