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氨氧化反應在太陽能制氫和氨氮廢水治理等領域具有重要意義。目前，光電催化氨氧化反應主要集中在自由基介導的間接氨氧化體系，實現(xiàn)高效的光電催化直接氨氧化反應仍具挑戰(zhàn)性。近日，中國科學院化學研究所深入研究了光電催化氨氧化反應的氫鍵網(wǎng)絡及陽離子效應機制。研究發(fā)現(xiàn)，水分子的氫鍵受體在加速氮氫鍵斷裂過程中發(fā)揮關鍵作用；而水分子作為氫鍵給體與氨分子作用時，會抑制氨分子的親核進攻及氮氫鍵的形成。研究進一步引入堿金屬陽離子，以調控氫鍵給受體作用，發(fā)現(xiàn)大尺寸陽離子有助于破壞水分子與氨分子之間的氫鍵，由此形成的孤立水分子與氨分子可強化氫鍵受體作用、削弱氫鍵給體作用，使釩酸鉍光陽極光電催化氨氧化反應活性提升8倍。該研究從分子層面揭示了氫鍵作用在氨氧化反應機理中的本質，為構建高效氨氧化體系提供了理論依據(jù)。相關研究成果發(fā)表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部和中國科學院的支持。論文鏈接氫鍵給受體作用示意圖