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鈉離子電池資源豐富、成本較低，但對(duì)體積能量密度要求高。錫合金負(fù)極更安全、易加工，兼容現(xiàn)有生產(chǎn)線。但是，它在循環(huán)過(guò)程中體積變化大，導(dǎo)致顆粒粉化、電接觸喪失，形成電化學(xué)失活的“死錫”，造成活性物質(zhì)利用率降低和容量迅速衰減。盡管此前報(bào)道的改性策略能夠緩解其體積膨脹而提升循環(huán)穩(wěn)定性，卻以犧牲容量發(fā)揮和首周庫(kù)侖效率為代價(jià)，且材料制備復(fù)雜，成本高。同時(shí)，錫的莫氏硬度低，易在漿料制備中發(fā)生自發(fā)團(tuán)聚，也限制了其規(guī)模化制備。

近日，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心團(tuán)隊(duì)，提出了構(gòu)建單壁碳納米管導(dǎo)電限域網(wǎng)絡(luò)的策略，攻克了錫基負(fù)極的穩(wěn)定性難題。

研究團(tuán)隊(duì)利用單壁碳納米管與微米錫晶面之間的強(qiáng)吸附作用，構(gòu)建了堅(jiān)固的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。這一網(wǎng)絡(luò)在電極制備階段充當(dāng)“過(guò)程控制劑”，抑制了錫顆粒的團(tuán)聚，實(shí)現(xiàn)了高活性物質(zhì)負(fù)載的電極制備。團(tuán)隊(duì)通過(guò)多尺度表征技術(shù)結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)，研究了微米錫顆粒在循環(huán)過(guò)程中的形貌演化過(guò)程，并建立了拓?fù)溲莼c電化學(xué)性能間的定量化正相關(guān)關(guān)系。這揭示了錫負(fù)極經(jīng)歷充分拓?fù)湫蚊惭莼潜ＷC電化學(xué)反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行的必要條件，而加固交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的支撐作用可以維持形貌演變過(guò)程中顆粒間連續(xù)的機(jī)械與電接觸，確保了持續(xù)的高活性物質(zhì)的利用率，從而兼顧高容量的發(fā)揮與長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。

基于這個(gè)策略，研究制備出的微米錫負(fù)極在0.1 A/g下具有789.4 mAh/g的高可逆容量，并在2 A/g的大電流下循環(huán)6000次后，容量保持率仍達(dá)87.6%。基于公斤級(jí)放大制備的微米錫負(fù)極，研究制備了安時(shí)級(jí)鈉離子電池，實(shí)現(xiàn)了超過(guò)453 Wh/L的高體積能量密度，并在4C倍率下實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定循環(huán)。此外，該電池還展現(xiàn)出優(yōu)異的低溫性能，綜合指標(biāo)優(yōu)于商業(yè)磷酸鐵鋰電池。

這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)合金負(fù)極提供了新思路，并為開(kāi)發(fā)下一代高能量密度鈉離子電池提供了可擴(kuò)展的實(shí)用化路徑。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-能源》（Nature Energy）上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院相關(guān)項(xiàng)目、京津冀基礎(chǔ)研究合作專(zhuān)項(xiàng)項(xiàng)目等的支持。

錫基安時(shí)級(jí)軟包電池的制備工藝及電化學(xué)性能