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強場超快光電子全息術是一種在阿秒時間尺度上探測電子運動的重要手段。該技術已成功應用于空間結構對稱的原子體系及同核雙原子分子體系，用于研究其中的超快電子過程。然而，對于更為普遍存在的異核極性分子體系，這類體系具有空間結構不對稱的特點，光電子全息術是否仍然適用，以及能否有效提取分子極性、電子結構、瞬時電荷分布等關鍵信息，目前尚不明確。近日，中國科學院精密測量科學與技術創(chuàng)新研究院等研究團隊，實現(xiàn)了對異核極性分子氯化氫（HCl）超快光電子全息圖案的測量與詮釋，分辨出了不同分子軌道（HOMO與HOMO-1）對應的亞光學周期電子波包動力學。該工作首次將超快光電子全息術從原子和同核分子體系，拓展到異核極性分子，為在阿秒時間尺度下解析極性分子的電子超快動力學提供了有效途徑。研究團隊結合高分辨電子—離子符合測量技術，以及自主發(fā)展的強場量子軌道理論模型（CQSFA），分離出了來自HCl的不同分子軌道的光電子全息信號，建立了異核分子軌道結構與光電子全息圖樣之間的直接對應關系，實現(xiàn)了光電子全息從整體信號觀測邁向軌道分辨測量的躍升。團隊進一步揭示了分子空間取向?qū)Τ祀娮觿恿W的關鍵作用。當分子具有確定取向時，來自不對稱軌道（HOMO-1）的光電子全息圖呈現(xiàn)明顯的左右不對稱結構，表現(xiàn)為更多電子分布在氯原子一側。這一結果與此前圓偏振激光場中“氫側電離概率更高”的實驗結論相反。理論分析表明，這種看似反直覺的“反轉”現(xiàn)象源于兩個過程的協(xié)同作用：一方面，電離概率本身具有空間各向異性；另一方面，電離后電子在母離子庫侖勢作用下發(fā)生回碰散射，其軌跡隨之改變，導致最終的動量分布出現(xiàn)“反轉”。該研究表明，強場超快光電子全息圖能夠記錄異核極性分子的電子運動軌跡，還因其對分子極性、軌道結構以及瞬時電荷分布的高度敏感性，為超快過程探測提供了一種具備空間選擇能力的“量子顯微鏡”。該工作同時建立了軌道分辨與取向分辨兩項關鍵能力，為推動光電子全息作為解析復雜分子內(nèi)部電子結構與動力學的精密測量工具奠定了核心科學基礎。相關成果發(fā)表在《物理評論快報》（Physical Review Letters）上。該工作得到了國家自然科學基金委員會、中國科學院等的支持。論文鏈接來自異核分子HCl不同分子軌道（HOMO與HOMO-1）的光電子全息圖案