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烯烴被認為是化學工業中的關鍵基礎原料。高碳烯烴可作為較多高附加值化學品的理想化學中間體。重要的是，噴氣燃料范圍的烯烴可進一步加工用于生產可持續航空燃料。然而，現有催化體系鏈增長能力弱，高碳產物選擇性較低。前期，中國科學院上海高等研究院團隊，闡明了ZnFe2O4/χ-Fe5C2與ZnO/χ-Fe5C2界面上實現CO2加氫制C2+醇/烯的反應機制，精準調控了鐵物種物相、助劑/碳化鐵界面位點數目與電子性質、CO2與H2活化能力，構建了高性能的CO2加氫制C4+烯烴催化新體系。近期，研究團隊構筑了K和Al共修飾的鐵基催化劑，并原位構建了χ-Fe5C2/Fe3O4界面，用于二氧化碳加氫制取重質烯烴。在反應條件為330 °C、2.0 MPa和20000 mL/gcat/h下，K負載量為8%的FeAlK催化劑上C5+=的時空收率達453.7 mg/gcat/h。研究利用原位X射線衍射、X射線吸收光譜、X射線光電子能譜和57Fe M?ssbauer譜等表征手段，闡明了FeAlK催化劑的動態結構演化過程。同時，原位漫反射紅外傅里葉變換光譜、H2/D2同位素交換、C3H6和CO脈沖探針實驗揭示了反應機理及催化劑的結構-性能關系。最優的χ-Fe5C2/Fe3O4界面和豐富的體相χ-Fe5C2物種是實現高效二氧化碳加氫制高碳烯烴的關鍵。此外，FeAlK催化劑在800小時測試中表現出較高的穩定性，展示了其在CO2加氫制重質烯烴方面的工業應用前景。這一研究為開發具有動態結構演化的鐵基催化劑、高效制備高碳烯烴與航煤餾分產物，提供了簡便策略。相關研究成果發表在ACS Catalysis上。研究工作得到國家重點研發計劃和國家自然科學基金等的支持。論文鏈接FeAlK催化劑CO2加氫反應性能、多譜學表征及反應路徑示意圖